Мокры хімічны сінтэз з дадаткамі для кантролю плошчы паверхні кобальтату нікеля для выяўлення глюкозы

Дзякуй за наведванне Nature.com.Вы выкарыстоўваеце версію браўзера з абмежаванай падтрымкай CSS.Для найлепшага вопыту мы рэкамендуем вам выкарыстоўваць абноўлены браўзер (або адключыць рэжым сумяшчальнасці ў Internet Explorer).Акрамя таго, каб забяспечыць пастаянную падтрымку, мы паказваем сайт без стыляў і JavaScript.
Мы даследавалі ўплыў удзельнай плошчы паверхні на электрахімічныя ўласцівасці NiCo2O4 (NCO) для выяўлення глюкозы.Нанаматэрыялы NCO з кантраляванай удзельнай плошчай паверхні былі атрыманы гідратэрмальным сінтэзам з дадаткамі, а таксама былі выраблены самазборныя нанаструктуры з марфалогіяй вожыка, хваёвай ігліцы, трэмелы і кветкі.Навізна гэтага метаду заключаецца ў сістэматычным кантролі ходу хімічнай рэакцыі шляхам дабаўлення розных дабавак у працэсе сінтэзу, што прыводзіць да самаадвольнага адукацыі розных марфалогій без якіх-небудзь адрозненняў у крышталічнай структуры і хімічным стане складнікаў элементаў.Гэты марфалагічны кантроль нанаматэрыялаў NCO прыводзіць да значных змен у электрахімічных характарыстыках выяўлення глюкозы.У спалучэнні з характарыстыкай матэрыялу абмяркоўвалася сувязь паміж удзельнай плошчай паверхні і электрахімічнай прадукцыйнасцю для выяўлення глюкозы.Гэтая праца можа даць навуковае разуменне налады плошчы паверхні нанаструктур, якая вызначае іх функцыянальнасць для патэнцыйнага прымянення ў біясенсарах глюкозы.
Узровень глюкозы ў крыві дае важную інфармацыю аб метабалічным і фізіялагічным стане арганізма1,2.Напрыклад, ненармальны ўзровень глюкозы ў арганізме можа быць важным паказчыкам сур'ёзных праблем са здароўем, уключаючы дыябет, сардэчна-сасудзістыя захворванні і атлусценне3,4,5.Таму рэгулярны кантроль ўзроўню цукру ў крыві вельмі важны для падтрымання здароўя.Нягледзячы на ​​тое, што паведамлялася аб розных тыпах датчыкаў глюкозы з выкарыстаннем фізіка-хімічнага выяўлення, нізкая адчувальнасць і павольны час водгуку застаюцца перашкодай для сістэм бесперапыннага маніторынгу глюкозы6,7,8.Акрамя таго, папулярныя ў цяперашні час электрахімічныя датчыкі глюкозы, заснаваныя на ферментатыўных рэакцыях, усё яшчэ маюць некаторыя абмежаванні, нягледзячы на ​​​​іх перавагі хуткай рэакцыі, высокай адчувальнасці і адносна простых працэдур вырабу9,10.Такім чынам, розныя тыпы неферментатыўных электрахімічных датчыкаў былі шырока вывучаны для прадухілення дэнатурацыі ферментаў пры захаванні пераваг электрахімічных біядатчыкаў9,11,12,13.
Злучэнні пераходных металаў (ТМС) валодаюць дастаткова высокай каталітычнай актыўнасцю ў адносінах да глюкозы, што пашырае сферу іх прымянення ў электрахімічных датчыках глюкозы13,14,15.Да гэтага часу былі прапанаваны розныя рацыянальныя канструкцыі і простыя метады сінтэзу TMS для далейшага паляпшэння адчувальнасці, селектыўнасці і электрахімічнай стабільнасці выяўлення глюкозы16,17,18.Напрыклад, адназначныя аксіды пераходных металаў, такія як аксід медзі (CuO)11,19, аксід цынку (ZnO)20, аксід нікеля (NiO)21,22, аксід кобальту (Co3O4)23,24 і аксід цэрыя (CeO2)25 электрахімічна актыўны ў адносінах да глюкозы.Нядаўнія дасягненні ў галіне бінарных аксідаў металаў, такіх як кобальтат нікеля (NiCo2O4) для выяўлення глюкозы, прадэманстравалі дадатковыя сінэргетычныя эфекты з пункту гледжання павышэння электрычнай актыўнасці26,27,28,29,30.У прыватнасці, дакладны кантроль складу і марфалогіі для фарміравання ТМС з рознымі нанаструктурамі можа эфектыўна павялічыць адчувальнасць выяўлення з-за іх вялікай плошчы паверхні, таму настойліва рэкамендуецца распрацоўваць ТМС з кантролем марфалогіі для паляпшэння выяўлення глюкозы20,25,30,31,32, 33.34, 35.
Тут мы паведамляем пра нанаматэрыялы NiCo2O4 (NCO) з рознай марфалогіяй для выяўлення глюкозы.Нанаматэрыялы NCO атрымліваюцца простым гидротермальным метадам з выкарыстаннем розных дадаткаў, хімічныя дабаўкі з'яўляюцца адным з ключавых фактараў самазборкі нанаструктур рознай марфалогіі.Мы сістэматычна даследавалі ўплыў NCO з рознай марфалогіяй на іх электрахімічныя характарыстыкі для выяўлення глюкозы, уключаючы адчувальнасць, селектыўнасць, нізкі мяжа выяўлення і доўгатэрміновую стабільнасць.
Мы сінтэзавалі нанаматэрыялы NCO (скарочана UNCO, PNCO, TNCO і FNCO адпаведна) з мікраструктурамі, падобнымі да марскіх вожыкаў, хваёвых іголак, трэмеллы і кветак.На малюнку 1 паказаны розныя марфалогіі UNCO, PNCO, TNCO і FNCO.Выявы SEM і выявы EDS паказалі, што Ni, Co і O раўнамерна размеркаваны ў нанаматэрыялах NCO, як паказана на малюнках 1 і 2. S1 і S2 адпаведна.На мал.2a,b паказваюць рэпрэзентатыўныя выявы ПЭМ нанаматэрыялаў NCO з выразнай марфалогіяй.UNCO - гэта мікрасфера, якая самазбіраецца (дыяметр: ~5 мкм), якая складаецца з нанаправадоў з наначасціцамі NCO (сярэдні памер часціц: 20 нм).Чакаецца, што гэтая унікальная мікраструктура будзе забяспечваць вялікую плошчу паверхні для палягчэння дыфузіі электраліта і транспарту электронаў.Даданне NH4F і мачавіны падчас сінтэзу прывяло да больш тоўстай ігольчастай мікраструктуры (PNCO) даўжынёй 3 мкм і шырынёй 60 нм, якая складаецца з больш буйных наначасціц.Даданне HMT замест NH4F прыводзіць да трэмелападобнай марфалогіі (TNCO) з маршчыністымі наналістамі.Увядзенне NH4F і HMT падчас сінтэзу прыводзіць да агрэгацыі суседніх маршчыністых наналістоў, што прыводзіць да кветкападобнай марфалогіі (FNCO).Выява HREM (мал. 2c) паказвае выразныя паласы рашоткі з міжплоскаснымі адлегласцямі 0,473, 0,278, 0,50 і 0,237 нм, якія адпавядаюць плоскасцям (111), (220), (311) і (222) NiCo2O4, s 27 .Карціна дыфракцыі электронаў (SAED) нанаматэрыялаў NCO (устаўка на мал. 2b) таксама пацвердзіла полікрышталічную прыроду NiCo2O4.Вынікі кальцавой цёмнай візуалізацыі пад вялікім вуглом (HAADF) і адлюстравання EDS паказваюць, што ўсе элементы раўнамерна размеркаваны ў нанаматэрыяле NCO, як паказана на мал. 2d.
Схематычная ілюстрацыя працэсу фарміравання нанаструктур NiCo2O4 з кантраляванай марфалогіяй.Таксама паказаны схемы і SEM выявы розных нанаструктур.
Марфалагічная і структурная характарыстыка нанаматэрыялаў NCO: (а) выява ПЭМ, (б) выява ПЭМ разам з узорам SAED, (с) выява HRTEM з дазволам рашоткі і адпаведныя выявы HADDF Ni, Co і O у (d) нанаматэрыялах NCO..
Рэнтгенаграмы нанаматэрыялаў NCO рознай марфалогіі паказаны на мал.3а.Пікі дыфракцыі пры 18,9, 31,1, 36,6, 44,6, 59,1 і 64,9° паказваюць на плоскасці (111), (220), (311), (400), (511) і (440) NiCo2O4 адпаведна, якія маюць кубічны структура шпінелі (JCPDS № 20-0781) 36. Спектры FT-IR нанаматэрыялаў NCO паказаны на мал.3б.Дзве моцныя вібрацыйныя паласы ў вобласці паміж 555 і 669 см–1 адпавядаюць металічнаму (Ni і Co) кіслароду, атрыманаму з тэтраэдральнай і актаэдрычнай пазіцый шпінелі NiCo2O437 адпаведна.Каб лепш зразумець структурныя ўласцівасці нанаматэрыялаў NCO, былі атрыманы спектры камбінацыйнага рассеяння, як паказана на мал. 3c.Чатыры піка, якія назіраюцца пры 180, 459, 503 і 642 см-1, адпавядаюць модам камбінацыйнага рассеяння F2g, E2g, F2g і A1g шпінелі NiCo2O4 адпаведна.Вымярэнні XPS праводзіліся для вызначэння хімічнага стану паверхні элементаў у нанаматэрыялах NCO.На мал.3d паказвае спектр XPS UNCO.Спектр Ni 2p мае два асноўныя пікі, размешчаныя пры энергіях сувязі 854,8 і 872,3 эВ, што адпавядае Ni 2p3/2 і Ni 2p1/2, і два вагальных сатэліта пры 860,6 і 879,1 эВ адпаведна.Гэта паказвае на наяўнасць у NCO ступеняў акіслення Ni2+ і Ni3+.Пікі каля 855,9 і 873,4 эВ прыпадаюць на Ni3+, а пікі каля 854,2 і 871,6 эВ — для Ni2+.Аналагічным чынам спектр Co2p двух спін-арбітальных дублетаў паказвае характэрныя пікі для Co2+ і Co3+ пры 780,4 (Co 2p3/2) і 795,7 эВ (Co 2p1/2).Пікі пры 796,0 і 780,3 эВ адпавядаюць Co2+, а пікі пры 794,4 і 779,3 эВ адпавядаюць Co3+.Варта адзначыць, што полівалентныя стан іёнаў металаў (Ni2+/Ni3+ і Co2+/Co3+) у NiCo2O4 спрыяе павышэнню электрахімічнай актыўнасці37,38.Спектры Ni2p і Co2p для UNCO, PNCO, TNCO і FNCO паказалі падобныя вынікі, як паказана на мал.S3.Акрамя таго, спектры O1s усіх нанаматэрыялаў NCO (мал. S4) паказалі два піка пры 592,4 і 531,2 эВ, якія былі звязаны з тыповымі металічна-кіслароднымі і кіслароднымі сувязямі ў гідраксільных групах паверхні NCO адпаведна39.Хоць структуры нанаматэрыялаў NCO падобныя, марфалагічныя адрозненні ў дадатках сведчаць аб тым, што кожная дабаўка можа па-рознаму ўдзельнічаць у хімічных рэакцыях з адукацыяй NCO.Гэта кантралюе энергетычна спрыяльныя этапы зараджэння і росту збожжа, тым самым кантралюючы памер часціц і ступень агламерацыі.Такім чынам, кантроль розных параметраў працэсу, уключаючы дабаўкі, час рэакцыі і тэмпературу падчас сінтэзу, можна выкарыстоўваць для распрацоўкі мікраструктуры і паляпшэння электрахімічных характарыстык нанаматэрыялаў NCO для выяўлення глюкозы.
(a) рэнтгенаўскія дыфрактаграмы, (b) FTIR і (c) спектры камбінацыйнага рассеяння нанаматэрыялаў NCO, (d) спектры XPS Ni 2p і Co 2p ад UNCO.
Марфалогія адаптаваных нанаматэрыялаў NCO цесна звязана з утварэннем пачатковых фаз, атрыманых з розных дабавак, намаляваных на малюнку S5.Акрамя таго, рэнтгенаўскія і камбінацыйныя спектры свежапрыгатаваных узораў (малюнкі S6 і S7a) паказалі, што ўцягванне розных хімічных дабавак прывяло да крышталяграфічных адрозненняў: гідраксіды карбанату Ni і Co назіраліся ў асноўным у структуры марскіх вожыкаў і хваёвай ігліцы, у той час як як структуры ў выглядзе трэмеллы і кветкі сведчаць аб наяўнасці гідраксідаў нікеля і кобальту.Спектры FT-IR і XPS падрыхтаваных узораў паказаны на малюнках 1 і 2. S7b-S9 таксама даюць відавочныя доказы вышэйзгаданых крышталаграфічных адрозненняў.Са ўласцівасцей матэрыялаў падрыхтаваных узораў становіцца ясна, што дабаўкі ўдзельнічаюць у гідратэрмальных рэакцыях і забяспечваюць розныя шляхі рэакцыі для атрымання пачатковых фаз з рознай марфалогіяй40,41,42.Самазборка розных марфалогій, якія складаюцца з аднамерных (1D) нанаправадоў і двухмерных (2D) наналістоў, тлумачыцца розным хімічным станам зыходных фаз (іёнаў Ni і Co, а таксама функцыянальных груп), з наступным ростам крышталя 42, 43, 44, 45, 46, 47. Падчас посттэрмічнай апрацоўкі розныя пачатковыя фазы ператвараюцца ў шпінель NCO, захоўваючы пры гэтым сваю унікальную марфалогію, як паказана на малюнках 1 і 2. 2 і 3a.
Марфалагічныя адрозненні ў нанаматэрыялах NCO могуць уплываць на электрахімічна актыўную плошчу паверхні для выяўлення глюкозы, тым самым вызначаючы агульныя электрахімічныя характарыстыкі датчыка глюкозы.Для ацэнкі памеру пор і ўдзельнай паверхні нанаматэрыялаў NCO выкарыстоўвалася ізатэрма адсорбцыі-дэсорбцыі N2 BET.На мал.4 паказаны ізатэрмы BET розных нанаматэрыялаў NCO.Удзельная плошча паверхні BET для UNCO, PNCO, TNCO і FNCO была ацэненая ў 45,303, 43,304, 38,861 і 27,260 м2/г адпаведна.UNCO мае самую высокую плошчу паверхні BET (45,303 м2 г-1) і самы вялікі аб'ём пор (0,2849 см3 г-1), а размеркаванне пор па памерах вузкае.Вынікі BET для нанаматэрыялаў NCO прыведзены ў табліцы 1. Крывыя адсорбцыі-дэсорбцыі N2 былі вельмі падобныя на петлі ізатэрмічнага гістарэзісу тыпу IV, што паказвае на тое, што ўсе ўзоры мелі мезопористую структуру48.Чакаецца, што мезапорыстыя UNCO з найбольшай плошчай паверхні і самым вялікім аб'ёмам пор будуць ствараць шматлікія актыўныя цэнтры для акісляльна-аднаўленчых рэакцый, што прывядзе да паляпшэння электрахімічных характарыстык.
Вынікі BET для (a) UNCO, (b) PNCO, (c) TNCO і (d) FNCO.На ўстаўцы паказана адпаведнае размеркаванне пор па памеры.
Электрахімічныя акісляльна-аднаўленчыя рэакцыі нанаматэрыялаў NCO з рознай марфалогіяй для выяўлення глюкозы былі ацэнены з дапамогай CV-вымярэнняў.На мал.5 паказаны CV-крывыя нанаматэрыялаў NCO ў шчолачным электраліце ​​0,1 М NaOH з 5 мМ глюкозай і без яе пры хуткасці сканавання 50 мВс-1.Пры адсутнасці глюкозы акісляльна-аднаўленчыя пікі назіраліся пры 0,50 і 0,35 В, што адпавядае акісленню, звязанаму з M–O (M: Ni2+, Co2+) і M*-O-OH (M*: Ni3+, Co3+).з дапамогай аніёна ОН.Пасля дадання 5 мМ глюкозы акісляльна-аднаўленчая рэакцыя на паверхні нанаматэрыялаў NCO значна ўзмацнілася, што можа быць звязана з акісленнем глюкозы ў глюканолактон.На малюнку S10 паказаны пікавыя акісляльна-аднаўленчыя токі пры хуткасцях сканавання 5-100 мВ с-1 у 0,1 М растворы NaOH.Відавочна, што пік акісляльна-аднаўленчага току ўзрастае з павелічэннем хуткасці сканавання, што паказвае на тое, што нанаматэрыялы NCO маюць падобныя электрахімічныя паводзіны, якія кантралююцца дыфузіяй50,51.Як паказана на малюнку S11, плошча электрахімічнай паверхні (ECSA) UNCO, PNCO, TNCO і FNCO ацэньваецца ў 2,15, 1,47, 1,2 і 1,03 см2 адпаведна.Гэта сведчыць аб тым, што UNCO карысны для электракаталітычнага працэсу, палягчаючы выяўленне глюкозы.
CV-крывыя электродаў (a) UNCO, (b) PNCO, (c) TNCO і (d) FNCO без глюкозы і з даданнем 5 мМ глюкозы пры хуткасці сканавання 50 мВс-1.
Былі даследаваны электрахімічныя характарыстыкі нанаматэрыялаў NCO для выяўлення глюкозы, і вынікі паказаны на мал. 6. Адчувальнасць да глюкозы вызначалася метадам СА шляхам паэтапнага дадання розных канцэнтрацый глюкозы (0,01–6 ммоль) у 0,1 М раствора NaOH пры 0,5 V з інтэрвалам 60 с.Як паказана на мал.6a–d, нанаматэрыялы NCO дэманструюць розную адчувальнасць у дыяпазоне ад 84,72 да 116,33 мкА мМ-1 см-2 з высокімі каэфіцыентамі карэляцыі (R2) ад 0,99 да 0,993.Калібрацыйная крывая паміж канцэнтрацыяй глюкозы і бягучай рэакцыяй нанаматэрыялаў NCO паказана на мал.S12.Разліковыя межы выяўлення (LOD) нанаматэрыялаў NCO знаходзіліся ў дыяпазоне 0,0623–0,0783 мкМ.Па выніках тэсту CA UNCO паказаў найбольшую адчувальнасць (116,33 мкА мМ-1 см-2) у шырокім дыяпазоне выяўлення.Гэта можна растлумачыць яго унікальнай марфалогіяй, падобнай да марскога вожыка, якая складаецца з мезапорыстай структуры з вялікай удзельнай плошчай паверхні, якая забяспечвае больш шматлікіх актыўных цэнтраў для відаў глюкозы.Электрахімічныя характарыстыкі нанаматэрыялаў NCO, прадстаўленыя ў табліцы S1, пацвярджаюць выдатныя характарыстыкі электрахімічнага выяўлення глюкозы нанаматэрыялаў NCO, падрыхтаваных у гэтым даследаванні.
Адказы CA электродаў UNCO (a), PNCO (b), TNCO (c) і FNCO (d) з даданнем глюкозы ў 0,1 М раствор NaOH пры 0,50 В. На ўстаўках паказаны калібравальныя крывыя токавых водгукаў нанаматэрыялаў NCO: (e ) KA адказы UNCO, (f) PNCO, (g) TNCO і (h) FNCO з паэтапным даданнем 1 мм глюкозы і 0,1 мМ рэчываў, якія перашкаджаюць (LA, DA, AA і UA).
Здольнасць выяўлення глюкозы супраць перашкод з'яўляецца яшчэ адным важным фактарам выбарчага і адчувальнага выяўлення глюкозы злучэннямі, якія перашкаджаюць.На мал.6e–h паказваюць антыінтэрферэнцыйную здольнасць нанаматэрыялаў NCO у 0,1 М растворы NaOH.Агульныя малекулы, якія перашкаджаюць, такія як LA, DA, AA і UA, выбіраюцца і дадаюцца ў электраліт.Бягучая рэакцыя нанаматэрыялаў NCO на глюкозу відавочная.Аднак бягучы адказ на UA, DA, AA і LA не змяніўся, што азначае, што нанаматэрыялы NCO паказалі выдатную селектыўнасць для выяўлення глюкозы незалежна ад іх марфалагічных адрозненняў.На малюнку S13 паказана стабільнасць нанаматэрыялаў NCO, даследаваных па рэакцыі CA ў 0,1 М NaOH, дзе ў электраліт на працягу доўгага часу (80 000 с) дадавалі 1 мм глюкозы.Бягучыя адказы UNCO, PNCO, TNCO і FNCO складалі 98,6%, 97,5%, 98,4% і 96,8% адпаведна ад першапачатковага току з даданнем дадатковага 1 мМ глюкозы праз 80 000 с.Усе нанаматэрыялы NCO дэманструюць стабільныя акісляльна-аднаўленчыя рэакцыі з разнавіднасцямі глюкозы на працягу доўгага перыяду часу.У прыватнасці, сігнал току UNCO не толькі захаваў 97,1% свайго першапачатковага току, але таксама захаваў сваю марфалогію і ўласцівасці хімічнай сувязі пасля 7-дзённага тэсту на доўгатэрміновую стабільнасць навакольнага асяроддзя (малюнкі S14 і S15a).Акрамя таго, узнаўляльнасць і ўзнаўляльнасць UNCO былі правераны, як паказана на мал. S15b, c.Разлічанае адноснае стандартнае адхіленне (RSD) узнаўляльнасці і паўтаральнасці складала 2,42% і 2,14% адпаведна, што паказвае на патэнцыйнае прымяненне ў якасці датчыка глюкозы прамысловага ўзроўню.Гэта паказвае на выдатную структурную і хімічную стабільнасць UNCO ва ўмовах акіслення для выяўлення глюкозы.
Відавочна, што электрахімічныя характарыстыкі нанаматэрыялаў NCO для выяўлення глюкозы ў асноўным звязаны са структурнымі перавагамі пачатковай фазы, прыгатаванай гідратэрмальным метадам з дадаткамі (мал. S16).UNCO з вялікай плошчай паверхні мае больш электраактыўных месцаў, чым іншыя нанаструктуры, што дапамагае палепшыць акісляльна-аднаўленчую рэакцыю паміж актыўнымі матэрыяламі і часціцамі глюкозы.Мезапорістая структура UNCO можа лёгка падвяргаць ўздзеянню электраліта больш месцаў Ni і Co для выяўлення глюкозы, што прыводзіць да хуткага электрахімічнага адказу.Аднамерныя нанаправады ў UNCO могуць дадаткова павялічыць хуткасць дыфузіі, забяспечваючы больш кароткія шляхі транспарціроўкі іёнаў і электронаў.З-за унікальных структурных асаблівасцей, згаданых вышэй, электрахімічныя характарыстыкі UNCO для выяўлення глюкозы лепш, чым у PNCO, TNCO і FNCO.Гэта сведчыць аб тым, што унікальная марфалогія UNCO з найбольшай плошчай паверхні і памерам пор можа забяспечыць выдатныя электрахімічныя характарыстыкі для выяўлення глюкозы.
Даследаваны ўплыў удзельнай плошчы паверхні на электрахімічныя характарыстыкі нанаматэрыялаў NCO.Нанаматэрыялы NCO з рознай удзельнай паверхняй былі атрыманы простым гідратэрмальным метадам і рознымі дадаткамі.Розныя дабаўкі пры сінтэзе ўступаюць у розныя хімічныя рэакцыі і ўтвараюць розныя пачатковыя фазы.Гэта прывяло да самазборкі розных нанаструктур з марфалогіяй, падобнай да вожыка, хваёвай ігліцы, трэмелы і кветкі.Наступнае наступнае награванне прыводзіць да падобнага хімічнага стану крышталічных нанаматэрыялаў NCO са структурай шпінелі, захоўваючы пры гэтым іх унікальную марфалогію.У залежнасці ад плошчы паверхні рознай марфалогіі электрахімічныя характарыстыкі нанаматэрыялаў NCO для выяўлення глюкозы былі значна палепшаны.У прыватнасці, адчувальнасць да глюкозы нанаматэрыялаў NCO з марфалогіяй марскога вожыка павялічылася да 116,33 мкА мМ-1 см-2 з высокім каэфіцыентам карэляцыі (R2) 0,99 у лінейным дыяпазоне 0,01-6 мм.Гэтая праца можа стаць навуковай асновай для марфалагічнай інжынерыі для рэгулявання ўдзельнай плошчы паверхні і далейшага паляпшэння электрахімічных характарыстык неферментатыўных біясенсараў.
Ni(NO3)2 6H2O, Co(NO3)2 6H2O, мачавіна, гексаметилентетрамин (HMT), фтарыд амонія (NH4F), гідраксід натрыю (NaOH), d-(+)-глюкоза, малочная кіслата (LA), гідрахларыд дофаміна ( DA), L-аскарбінавая кіслата (AA) і мачавая кіслата (UA) былі набыты ў Sigma-Aldrich.Усе выкарыстаныя рэагенты былі аналітычнага класа і выкарыстоўваліся без дадатковай ачысткі.
NiCo2O4 быў сінтэзаваны простым гідратэрмальным метадам з наступнай тэрмаапрацоўкай.Коратка: 1 ммоль нітрату нікеля (Ni(NO3)2∙6H2O) і 2 ммоль нітрату кобальту (Co(NO3)2∙6H2O) растварылі ў 30 мл дыстыляванай вады.Для таго, каб кантраляваць марфалогію NiCo2O4, такія дабаўкі, як мачавіна, фтарыд амонія і гексаметилентетрамин (HMT), былі выбарачна дададзены ў вышэйзгаданы раствор.Затым усю сумесь пераносілі ў аўтаклаў з тэфлонавым пакрыццём аб'ёмам 50 мл і падвяргалі гідратэрмальнай рэакцыі ў канвекцыйнай печы пры 120°C на працягу 6 гадзін.Пасля натуральнага астуджэння да пакаёвай тэмпературы атрыманы асадак центрифугировали і некалькі разоў прамывалі дыстыляванай вадой і этанолам, а затым сушылі на працягу ночы пры 60°C.Пасля гэтага свежэпрыготаўленный ўзоры прокаливают пры 400 ° С на працягу 4 ч у атмасферы навакольнага асяроддзя.Дэталі эксперыментаў пералічаны ў табліцы S2 дадатковай інфармацыі.
Рэнтгенаграфічны аналіз (XRD, X'Pert-Pro MPD; PANalytical) праводзіўся з выкарыстаннем выпраменьвання Cu-Kα (λ = 0,15418 нм) пры 40 кВ і 30 мА для вывучэння структурных уласцівасцей усіх нанаматэрыялаў NCO.Дыфрактаграмы запісваліся ў дыяпазоне вуглоў 2θ 10–80° з крокам 0,05°.Марфалогію і мікраструктуру паверхні даследавалі з дапамогай палявой эмісійнай сканіруючай электроннай мікраскапіі (FESEM; Nova SEM 200, FEI) і сканіруючай прасвечвае электроннай мікраскапіі (STEM; TALOS F200X, FEI) з энергадысперсійнай рэнтгенаўскай спектраскапіяй (EDS).Валентныя станы паверхні аналізавалі з дапамогай рэнтгенаўскай фотаэлектроннай спектраскапіі (XPS; PHI 5000 Versa Probe II, ULVAC PHI) з выкарыстаннем выпраменьвання Al Kα (hν = 1486,6 эВ).Энергію сувязі адкалібравалі з выкарыстаннем піка C 1 s пры 284,6 эВ у якасці эталона.Пасля падрыхтоўкі ўзораў на часціцах KBr былі запісаны інфрачырвоныя (FT-IR) спектры ў дыяпазоне хвалевых лікаў 1500–400 см–1 на спектрометре Jasco-FTIR-6300.Спектры раманаўскага рассеяння былі таксама атрыманы з выкарыстаннем спектрометра раманаўскага рассеяння (Horiba Co., Японія) з He-Ne лазерам (632,8 нм) у якасці крыніцы ўзбуджэння.Brunauer-Emmett-Teller (BET; BELSORP mini II, MicrotracBEL, Corp.) выкарыстаў аналізатар BELSORP mini II (MicrotracBEL Corp.) для вымярэння нізкатэмпературных ізатэрм адсорбцыі-дэсорбцыі N2 для ацэнкі ўдзельнай плошчы паверхні і размеркавання пор па памерах.
Усе электрахімічныя вымярэнні, такія як цыклічная вольтамперометрия (CV) і хроноамперометрия (CA), праводзіліся на потенциостате PGSTAT302N (Metrohm-Autolab) пры пакаёвай тэмпературы з выкарыстаннем трохэлектроднай сістэмы ў 0,1 М водным растворы NaOH.У якасці працоўнага электрода выкарыстоўваліся працоўны электрод на аснове шкловугляроднага электрода (ШВ), электрода Ag/AgCl і пласціны з плаціны адпаведна.CV былі запісаныя ад 0 да 0,6 В пры розных хуткасцях сканавання 5-100 мВ с-1.Для вымярэння ECSA CV праводзілі ў дыяпазоне 0,1-0,2 В пры розных хуткасцях сканавання (5-100 мВ с-1).Атрымайце СА-рэакцыю ўзору на глюкозу пры 0,5 В пры мяшанні.Для вымярэння адчувальнасці і селектыўнасці выкарыстоўвайце 0,01-6 ммоль глюкозы, 0,1 ммоль LA, DA, AA і UA ў 0,1 М NaOH.Узнаўляльнасць UNCO была праверана з выкарыстаннем трох розных электродаў з даданнем 5 мм глюкозы ў аптымальных умовах.Паўтаральнасць таксама правяралася шляхам правядзення трох вымярэнняў адным электродам UNCO на працягу 6 гадзін.
Усе дадзеныя, атрыманыя або прааналізаваныя ў гэтым даследаванні, уключаны ў гэты апублікаваны артыкул (і файл дадатковай інфармацыі).
Mergenthaler, P., Lindauer, U., Dienel, GA & Meisel, A. Цукар для мозгу: Роля глюкозы ў фізіялагічнай і паталагічнай функцыі мозгу. Mergenthaler, P., Lindauer, U., Dienel, GA & Meisel, A. Цукар для мозгу: Роля глюкозы ў фізіялагічнай і паталагічнай функцыі мозгу.Mergenthaler, P., Lindauer, W., Dinel, GA і Meisel, A. Цукар для мозгу: роля глюкозы ў фізіялагічнай і паталагічнай функцыі мозгу.Mergenthaler P., Lindauer W., Dinel GA і Meisel A. Глюкоза ў мозгу: роля глюкозы ў фізіялагічных і паталагічных функцыях мозгу.Тэндэнцыі ў неўралогіі.36, 587–597 (2013).
Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ & Stumvoll, M. Нырачны глюконеогенез: яго значэнне ў гамеастазе глюкозы чалавека. Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ & Stumvoll, M. Нырачны глюконеогенез: яго значэнне ў гамеастазе глюкозы чалавека.Gerich, JE, Meyer, K., Wörle, HJ і Stamwall, M. Нырачны глюконеогенез: яго значэнне ў гамеастазе глюкозы ў чалавека. Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ & Stumvoll, M. 肾糖异生:它在人体葡萄糖稳态中的重要性。 Gerich, JE, Meyer, C., Woerle, HJ & Stumvoll, M. 鈥糖异生: Яго значэнне ў арганізме чалавека.Gerich, JE, Meyer, K., Wörle, HJ і Stamwall, M. Нырачны глюконеогенез: яго значэнне ў гамеастазе глюкозы ў чалавека.Сыход за дыябетам 24, 382–391 (2001).
Kharroubi, AT & Darwish, HM Цукровы дыябет: эпідэмія стагоддзя. Kharroubi, AT & Darwish, HM Цукровы дыябет: эпідэмія стагоддзя.Harroubi, AT і Darvish, HM Цукровы дыябет: эпідэмія стагоддзя.Harrubi AT і Darvish HM Дыябет: эпідэмія гэтага стагоддзя.Свет Дж. Дыябет.6, 850 (2015).
Брэд, КМ і інш.Распаўсюджанасць цукровага дыябету ў дарослых па тыпу дыябету - ЗША.бандыт.Mortal Weekly 67, 359 (2018).
Jensen, MH і інш.Прафесійны бесперапынны маніторынг глюкозы пры цукровым дыябеце 1 тыпу: рэтраспектыўнае выяўленне гіпаглікеміі.Дж. Навука аб дыябеце.тэхналогіі.7, 135–143 (2013).
Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS & Jönsson-Niedziółka, M. Электрахімічнае зандзіраванне глюкозы: ці ёсць яшчэ магчымасці для паляпшэння? Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS & Jönsson-Niedziółka, M. Электрахімічнае зандзіраванне глюкозы: ці ёсць яшчэ магчымасці для паляпшэння?Witkowska Neri, E., Kundis, M., Eleni, PS і Jonsson-Nedzulka, M. Электрахімічнае вызначэнне ўзроўню глюкозы: ці ёсць яшчэ магчымасці для паляпшэння? Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS & Jönsson-Niedziółka, M. 电化学葡萄糖传感:还有改进的余地吗? Witkowska Nery, E., Kundys, M., Jeleń, PS & Jönsson-Niedziółka, M. 电视化葡萄糖传感:是电视的余地吗?Witkowska Neri, E., Kundis, M., Eleni, PS і Jonsson-Nedzulka, M. Электрахімічнае вызначэнне ўзроўню глюкозы: ці ёсць магчымасці для паляпшэння?анус Хім.11271–11282 (2016).
Jernelv, IL і інш.Агляд аптычных метадаў бесперапыннага кантролю глюкозы.Прымяніць Spectrum.54, 543–572 (2019).
Park, S., Boo, H. & Chung, TD Электрахімічныя неферментатыўныя датчыкі глюкозы. Park, S., Boo, H. & Chung, TD Электрахімічныя неферментатыўныя датчыкі глюкозы.Парк С., Бу Х. і Чанг Т. Д. Электрахімічныя неферментатыўныя датчыкі глюкозы.Парк С., Бу Х. і Чанг Т. Д. Электрахімічныя неферментатыўныя датчыкі глюкозы.задні праход.Чым.часопіс.556, 46–57 (2006).
Harris, JM, Reyes, C. & Lopez, GP Агульныя прычыны нестабільнасці глюкоза-аксідазы ў натуральных біялагічных адчуваннях: кароткі агляд. Harris, JM, Reyes, C. & Lopez, GP Агульныя прычыны нестабільнасці глюкоза-аксідазы ў натуральных біялагічных адчуваннях: кароткі агляд.Harris JM, Reyes S. і Lopez GP. Агульныя прычыны нестабільнасці глюкоза-оксидазы ў аналізе биосенсора in vivo: кароткі агляд. Harris, JM, Reyes, C. & Lopez, GP 体内生物传感中葡萄糖氧化酶不稳定的常见原因:简要回顾。 Харыс, JM, Reyes, C. і Лопес, GPHarris JM, Reyes S. і Lopez GP. Агульныя прычыны нестабільнасці глюкоза-оксидазы ў аналізе биосенсора in vivo: кароткі агляд.Дж. Навука аб дыябеце.тэхналогіі.7, 1030–1038 (2013).
Diouf, A., Bouchihi, B. & El Bari, N. Неферментатыўны электрахімічны датчык глюкозы на аснове малекулярна адбітага палімера і яго прымяненне для вымярэння глюкозы ў сліне. Diouf, A., Bouchihi, B. & El Bari, N. Неферментатыўны электрахімічны датчык глюкозы на аснове малекулярна адбітага палімера і яго прымяненне для вымярэння глюкозы ў сліне.Diouf A., Bouchihi B. і El Bari N. Неферментатыўны электрахімічны датчык глюкозы на аснове малекулярна адбітага палімера і яго прымяненне для вымярэння ўзроўню глюкозы ў сліне. Diouf, A., Bouchihi, B. & El Bari, N. 基于分子印迹聚合物的非酶电化学葡萄糖传感器及其在测量唾液葡萄糖中的应 Diouf, A., Bouchihi, B. & El Bari, N. Неферментны электрахімічны датчык глюкозы на аснове малекулярнага імпрынтынг-палімера і яго прымяненне для вымярэння глюкозы ў сліне.Дыуф А., Бучыхі Б. і Эль Бары Н. Неферментатыўныя электрахімічныя датчыкі глюкозы на аснове палімераў з малекулярным адбіткам і іх прымяненне для вымярэння ўзроўню глюкозы ў сліне.alma mater science project S. 98, 1196–1209 (2019).
Чжан, Ю і інш.Адчувальнае і селектыўнае неферментатыўнае выяўленне глюкозы на аснове нанаправадоў CuO.Sens. Actuators B Chem., 191, 86–93 (2014).
Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Нанамадыфікаваныя аксідам нікеля неферментатыўныя датчыкі глюкозы з падвышанай адчувальнасцю праз стратэгію электрахімічнага працэсу пры высокім патэнцыяле. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Нанамадыфікаваныя аксідам нікеля неферментатыўныя датчыкі глюкозы з падвышанай адчувальнасцю праз стратэгію электрахімічнага працэсу пры высокім патэнцыяле. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Неферментатыўныя датчыкі глюкозы, мадыфікаваныя нанаксідам нікеля, з падвышанай адчувальнасцю дзякуючы стратэгіі электрахімічнага працэсу з высокім патэнцыялам. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Неферментатыўныя датчыкі глюкозы, мадыфікаваныя нанааксідам нікеля, з падвышанай адчувальнасцю праз стратэгію электрахімічнага працэсу з высокім патэнцыялам. Му, Ю., Цзя, Д., Хэ, Ю., Мяо, Ю. і Ву, Х.Л. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Мадыфікацыя нанааксіду нікеля 非酶节能糖节糖合物,可以高电位стратэгія электрахімічных тэхналогій для паляпшэння 灵敏度。 Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Nano-NiO мадыфікаваны неферментатыўны датчык глюкозы з падвышанай адчувальнасцю дзякуючы высокапатэнцыяльнай стратэгіі электрахімічнага працэсу. Mu, Y., Jia, D., He, Y., Miao, Y. & Wu, HL Nano-NiO, мадыфікаваны неферментатыўны датчык глюкозы з падвышанай адчувальнасцю з дапамогай стратэгіі электрахімічнага працэсу з высокім патэнцыялам.біялагічны датчык.біяэлектроніка.26, 2948–2952 (2011).
Шамсіпур, М., Наджафі, М. і Хасэйні, М.Р.М. Высокапалепшанае электраакісленне глюкозы на аксідзе нікеля (II)/шматсценнай вугляроднай нанатрубцы, мадыфікаванай шкловугляродным электродам. Шамсіпур, М., Наджафі, М. і Хасэйні, М.Р.М. Высокапалепшанае электраакісленне глюкозы на аксідзе нікеля (II)/шматсценнай вугляроднай нанатрубцы, мадыфікаванай шкловугляродным электродам.Шамсіпур, М., Наджафі, М. і Хасэйні, М.Р.М. Высокапалепшанае электраакісленне глюкозы на шкловугляродным электродзе, мадыфікаваным аксідам нікеля(II)/шматсценнымі вугляроднымі нанатрубкамі.Шамсіпур, М., Наджафі, М., і Хасэйні, М.Р.М. Высокапалепшанае электраакісленне глюкозы на шкловугляродных электродах, мадыфікаваных аксідам нікеля(II)/шматслойнымі вугляроднымі нанатрубкамі.Біяэлектрахімія 77, 120–124 (2010).
Veeramani, V. і інш.Нанакампазіт з порыстага вугляроду і аксіду нікеля з высокім утрыманнем гетэраатамаў у якасці бесферментнага высокаадчувальнага сэнсара для выяўлення глюкозы.Датчыкі Прывады B Chem.221, 1384–1390 (2015).
Marco, JF і інш.Характарыстыка кобальтату нікеля NiCo2O4, атрыманага рознымі метадамі: XRD, XANES, EXAFS і XPS.Дж. Хімія цвёрдага цела.153, 74–81 (2000).
Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. Выраб нанапояса NiCo2O4 метадам хімічнага сумеснага асаджэння для прымянення электрахімічнага датчыка глюкозы без ферментаў. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. Выраб нанапояса NiCo2O4 метадам хімічнага сумеснага асаджэння для прымянення электрахімічнага датчыка глюкозы без ферментаў. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. Выраб нанапаяса NiCo2O4 метадам хімічнага ўсмоктвання для прымянення неферментатыўнага электрахімічнага сенсора глюкозы. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. Выраб NiCo2O4 nanobelt метадам хімічнага нанясення для прымянення неферментатыўнага электрахімічнага датчыка глюкозы. Чжан, Дж., Сун, Ю., Лі, X. і Сюй, Дж. Zhang, J., Sun, Y., Li, X. & Xu, J. Праз хімію 共沉激法光容NiCo2O4 nano如这些非话能生能糖系统电影电影电影电视.Zhang, J., Sun, Y., Li, X. і Xu, J. Падрыхтоўка нанастужак NiCo2O4 метадам хімічнага асаджэння для прымянення неферментатыўнага электрахімічнага датчыка глюкозы.Ж. Злучэнні сплаваў.831, 154796 (2020).
Сараф, М., Натараджан, К. і Мобін, С.М. Шматфункцыянальныя порыстыя нанастрыжні NiCo2O4: адчувальнае бесферментнае выяўленне глюкозы і ўласцівасці суперкандэнсатара з дапамогай імпедансных спектраскапічных даследаванняў. Сараф, М., Натараджан, К. і Мобін, С.М. Шматфункцыянальныя порыстыя нанастрыжні NiCo2O4: адчувальнае бесферментнае выяўленне глюкозы і ўласцівасці суперкандэнсатара з дапамогай імпедансных спектраскапічных даследаванняў. Сараф, М., Натараджан, К. і Мобін, С.МШматфункцыянальныя порыстыя нанастрыжні NiCo2O4: адчувальнае бесферментнае выяўленне глюкозы і ўласцівасці суперкандэнсатара з дапамогай імпедансных спектраскапічных даследаванняў.Сараф М, Натараджан К і Мобін С.М. Шматфункцыянальныя порыстыя нанастрыжні NiCo2O4: адчувальнае выяўленне глюкозы без ферментаў і характарыстыка суперкандэнсатараў з дапамогай імпеданснай спектраскапіі.Новы J. Chem.41, 9299–9313 (2017).
Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, C. & Zhang, H. Настройка марфалогіі і памеру наналістоў NiMoO4, замацаваных на нанаправодках NiCo2O4: аптымізаваны гібрыд ядра і абалонкі для асіметрычных суперкандэнсатараў высокай шчыльнасці энергіі. Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, C. & Zhang, H. Настройка марфалогіі і памеру наналістоў NiMoO4, замацаваных на нанаправодках NiCo2O4: аптымізаваны гібрыд ядра і абалонкі для асіметрычных суперкандэнсатараў высокай шчыльнасці энергіі.Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, K. і Zhang, H. Настройка марфалогіі і памеру наналістоў NiMoO4, замацаваных на нанаправодах NiCo2O4: аптымізаваны гібрыд ядро-абалонка для асіметрычных суперкандэнсатараў з высокай шчыльнасцю энергіі. Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, C. & Zhang, H. 调整固定在NiCo2O4 纳米线上的NiMoO4 纳米片的形态和尺寸:用于高能量密度不对称超级电容器的优化核-壳混合体. Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, C. & Zhang, H. Настройка марфалогіі і памеру наналістоў NiMoO4, імабілізаваных на нанаправодках NiCo2O4: аптымізацыя гібрыдаў ядро-абалонка для корпуса асіметрычных суперкандэнсатараў з высокай шчыльнасцю энергіі.Zhao, H., Zhang, Z., Zhou, K. і Zhang, H. Настройка марфалогіі і памеру наналістоў NiMoO4, імабілізаваных на нанаправодках NiCo2O4: аптымізаваны гібрыд ядра і абалонкі для корпуса асіметрычных суперкандэнсатараў з высокай шчыльнасцю энергіі.Падаць заяўку на сёрфінг.541, 148458 (2021).
Чжуан З. і інш.Неферментатыўны датчык глюкозы падвышанай адчувальнасці на аснове медных электродаў, мадыфікаваных нанаправодкамі CuO.аналітык.133, 126–132 (2008).
Кім, JY і інш.Настройка плошчы паверхні нанастрыжняў ZnO для паляпшэння прадукцыйнасці датчыкаў глюкозы.Sens. Actuators B Chem., 192, 216–220 (2014).
Дын Ю., Ван Ю., Су Л., Чжан Х. і Лэй Ю. Падрыхтоўка і характарыстыка нанавалокнаў NiO–Ag, нанавалокнаў NiO і порыстага Ag: да распрацоўкі высокаадчувальнай і селектыўнай не -ферментатыўны датчык глюкозы. Дын Ю., Ван Ю., Су Л., Чжан Х. і Лэй Ю. Падрыхтоўка і характарыстыка нанавалокнаў NiO–Ag, нанавалокнаў NiO і порыстага Ag: да распрацоўкі высокаадчувальнай і селектыўнай не -ферментатыўны датчык глюкозы.Дзін Ю, Ван Ю, Су Л, Чжан Х. і Лэй Ю.Падрыхтоўка і характарыстыка нанавалокнаў NiO-Ag, нанавалокнаў NiO і порыстага Ag: на шляху да распрацоўкі высокаадчувальнага і селектыўнага ферментатыўнага датчыка глюкозы. Дын, Ю., Ван, Ю., Су, Л., Чжан, Х. і Лэй, Ю. NiO-Ag 纳米纤维、NiO 纳米纤维和多孔Ag 的制备和表征:走向高度敏感和选择-性鞅择-促葡萄糖传感器。 Дын Ю., Ван Ю., Су Л., Чжан Х. і Лэй Ю. NiO-Ag促葡萄糖传感器。Дзін Ю, Ван Ю, Су Л, Чжан Х. і Лэй Ю.Падрыхтоўка і характарыстыка нанавалокнаў NiO-Ag, нанавалокнаў NiO і порыстага срэбра: на шляху да высокачуллівага і селектыўнага неферментатыўнага датчыка, які стымулюе глюкозу.Ж. Alma mater.Хімічны.20, 9918–9926 (2010).
Cheng, X. і інш.Вызначэнне вугляводаў метадам капілярнага зоннага электрафарэзу з амперометрическим дэтэктаваннем на электродзе з вугальнай пасты, мадыфікаваным нанааксідам нікеля.харчовая хімія.106, 830–835 (2008).
Casella, IG Электраасаджэнне тонкіх плёнак аксіду кобальту з карбанатных раствораў, якія змяшчаюць комплексы Co(II)–тартрат.Ж. Электраан.Хімічны.520, 119–125 (2002).
Дзінь, Ю. і інш.Electrospun Co3O4 нанавалакна для адчувальнага і селектыўнага выяўлення глюкозы.біялагічны датчык.біяэлектроніка.26, 542–548 (2010).
Fallatah, A., Almomtan, M. & Padalkar, S. Біясенсары глюкозы на аснове аксіду цэрыю: уплыў марфалогіі і асноўнага субстрата на прадукцыйнасць біясенсара. Fallatah, A., Almomtan, M. & Padalkar, S. Біясенсары глюкозы на аснове аксіду цэрыю: уплыў марфалогіі і асноўнага субстрата на прадукцыйнасць біясенсара.Fallata, A., Almomtan, M. і Padalkar, S. Біясенсары глюкозы на аснове аксіду цэрыю: уплыў марфалогіі і асноўнага субстрата на прадукцыйнасць біясенсара.Fallata, Almomtan M, і Padalkar S. Цэрый на аснове глюкозы биосенсоры: эфекты марфалогіі і асноўнай матрыцы на прадукцыйнасць биосенсора.ACS падтрымліваецца.Хімічны.праект.7, 8083–8089 (2019).


Час публікацыі: 16 лістапада 2022 г